Men sin tegneseriekarrieres allermest blændende rampelys opnåede operadivaen i Castafiores juveler, der fra 1961 blev bragt som ugentlig føljeton i det belgiske Tintin-blad – og udkom som album på fransk i 1963 og på dansk første gang i 1967.

I begyndelsen af 1960’erne var Hergé en mand, der var på højdepunktet af sin karriere. Tintins oplevelser udkom i talrige lande, og ophavsmandens berømmelse voksede eksplosivt. Men han begyndte samtidig at gøre sig fri af tegneserierne, der var baggrunden for hans succes, og vende sin interesse mod samtidskunst. Og da han kastede sig ud i at skabe en ny historie om Tintin, forlystede han sig med at vende op og ned på de faste mønstre. Med Castafiores juveler leverede han dermed sit mest overraskende værk af alle.